您所在的位置:首页 > News > 正文

JACS接收肖成梁老师关于二维硫化物离子交换材料分离次锕系元素的工作

日期:2017-11-9 12:06:18 人气:3 

作为核能发电产生的长寿命放射性次锕系元素,其安全处理处置是核电工业的重要组成部分,是核燃料循环技术关键环节之一,分离-嬗变被认为是解决这一难题的有效途径。目前最有效的分离方法是溶剂萃取,但其分离过程往往需要使用大量有毒且易挥发的有机溶剂、易形成第三相和产生大量二次废物等缺点。离子交换/吸附法有望克服以上缺点,但在酸性条件下实现对次锕系的高效分离仍具有较大的挑战。

最近本中心肖成梁副教授与美国西北大学Mercouri G. Kanatzidis教授以及清华大学徐超副教授合作开发了一种用于酸性条件下分离次锕系元素的新颖二维层状硫化物离子交换材料KInSn2S6 (KMS-5),相关结果发表在国际顶尖化学综合类期刊Journal of the American Chemical Society上。

Figure 1. Morphology and structure of KMS-5. (a, b) Typical photos, (c) SEM image, (d) EDS mapping, (e) layered structure viewed down the c-axis, and (f) polyhedral representation of the typical layers along the c-axis. The purple, yellow, green colors denote Sn/In, S, and K, respectively.

KMS-5材料通过高温固相反应合成,单晶结构显示二维层是由无限延伸的(Sn/In)S6八面体构成,层间存在大量可交换的K+Figure 1)。相比其它硫化物材料,KMS-5在酸性条件下更稳定,即便在pH = 0的条件下仍能保持层状结构。吸附结果表明(Figure 2):KMS-5Am-241的吸附动力学非常快(<10 min);在pH<2的相对高酸度条件下仍能去除98%Am-241,最大分配系数高达5.91×104 mL/g;即便在高浓度竞争离子存在条件下仍能选择性分离Am-241KMS-5吸附Am-241是一个可逆过程,通过1M KCl反洗可实现材料的重复利用。以上结果证实KMS-5离子交换材料有望应用在酸性高放废液以及环境污染水体中次锕系元素的分离,并且本工作也为开发在酸性条件下稳定的硫化物离子交换材料提供了宝贵的经验。

Figure 2. (a) Sorption kinetics of 241Am by KMS-5 at pH 2. (b) Stability of KMS-5 after immersed in aqueous solution with different pH values (0-6) for 24 h as demonstrated by PXRD patterns. (c) Effect of pH (0.5-5) on the distribution coefficients of 241Am and 152Eu. (d) Sorption isotherm of Eu3+ by KMS-5 at pH 2 as a function of metal concentration (5-675 ppm).

本工作受到中国国家自然科学基金委、江苏省自然科学基金、美国国家科学基金以及中国留学基金委的资助。

论文链接:Chengliang Xiao, Zohreh Hassanzadeh Fard, Debajit Sarma, Tze-Bin Song, Chao Xu,* Mercouri G. Kanatzidis*, Highly Efficient Separation of Trivalent Minor Actinide by a Layered Metal Sulfide (KInSn2S6) from Acidic Radioactive Waste, Journal of the American Chemical Society, 2017, DOI: 10.1021/jacs.7b10464.

http://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.7b10464